El objeto más importante que se guarda en la capilla del Tesoro es la gran custodia de Enrique de Arfe (encargo del cardenal Cisneros) que elaboró entre 1517 y 1524. Es de traza gótica arcaizante y de una gran belleza arquitectónica. En un principio se labró en plata pero a finales del siglo XVI el arzobispo Quiroga mandó que se dorase, para hacer juego con la custodia del altar mayor, que es de madera dorada.
La custodia tardó siete años en elaborarse y su coste superó los quince millones de maravedíes, de los que Arce recibió, además de los 2.700 reales estipulados, un aguinaldo de 2.500 maravedíes que el cabildo catedralicio le entregó en la Navidad de 1523 impresionado por su trabajo.
Tiene planta hexagonal. Se va elevando en columnillas que están primorosamente ejecutadas, con adornos en pedrería y variadas figuritas de ángeles, santos, florones, campanitas y espigas. El conjunto se cierra en el último cuerpo donde está colocada una cruz del siglo XVI. La peana sobre la que se sustenta es barroca del siglo XVIII. En todo el conjunto puede verse la parte más antigua que corresponde al núcleo central donde está la custodia. Esta custodia (en oro puro) fue hecha en Barcelona por el orfebre Jaume Aimerich (Jaime Alberique), a finales del siglo XV. Fue un encargo de Isabel la Católica para su uso privado devocional. Cuando murió la reina sus albaceas hicieron cumplir varias mandas testamentarias para lo cual tuvieron que vender parte de sus pertenencias entre las que se encontraba esta custodia. La compraron los canónigos de la catedral de Toledo hacia 1505 y años más tarde fue cuando a instancias del cardenal Cisneros decidieron ampliarla con la gran obra de Enrique de Arfe.

Datos curiosos: La custodia está armada con la ayuda de 12.500 tornillos que la sujetan, 5.600 piezas diversas y 260 figurillas. Se emplearon 183 kg de plata más 18 de oro. Entre las inscripciones grabadas en la misma, se puede leer:
«Don Francisco Jiménez [Cardenal Cisneros], Cardenal Arzobispo de Toledo, Gobernador de España y conquistador de África, mandó hacer esta custodia del Santísimo Cuerpo de Cristo, la cual se concluyó en sede vacante, siendo Obrero Diego López de Ayala. Año del Señor 1524.»

The most important object kept in the Chapel of the Treasure is the great Monstrance of Arfe also known as La Gran Ostensoria de Toledo. Made of the finest silver, gold and bejeweled with gems, it measures nine feet tall. This monstrance is famous for being used in the annual feast of Corpus Christi of Toledo.
The sculptor and maker of this monstrance, Enrique de Arfe was originally from Flanders and Germany. Arfe labored on it from 1517–1524, on commission to Cardinal Cisneros. It is of archaic Gothic design. Initially made of silver by 16th century, Archbishop Quiroga commissioned that it be plated in gold, to match the gold plated wood of the monstrance of the altar. It is encased under bulletproof glass and heavily guarded by automatic security system within the cathedral grounds of Toledo.
In the Middle Ages, Cardinal Cisneros wanted to compete for a grander monstrance than Isabella the Catholic to show it off in the procession of the Corpus Christi of Toledo which at the time was the most important feast in the Kingdom of Castile. The monstrance took seven years to create and its cost surpassed 15 million maravedís, which Arce received, including the stipulated 2,700 reales, a bonus of 2,500 maravedís that the cathedral’s chapter presented to him on Christmas of 1523, having been impressed by his work.
The monstrance has a hexagonal ground base. It rises with small columns which are exquisitely made, with adornments of gems and varied figurines of angels, saints, fleurons, small bells and clappers. The work encloses in the last section where a cross of XVI century is located. The pedestal on which it sits is Baroque style of the 18th century.
The monstrance is built with the help of 12,500 bolts which secure it, 5,600 diverse pieces and 260 figurines. 183 kilograms of pure silver and 18 kilograms of 18 karat gold were used.
The following inscription of the Monstrance of Arfe reads the following:
Don Francisco Jiménez Cardinal Cisneros, Cardinal Archbishop of Toledo, Governor of Spain and conqueror of Africa, commissioned this monstrance of the Most Holy Body of Christ to be made, which was finished during the vacant see, being worker Diego López de Ayala. Year of the Lord 1524.
In the 2011 World Youth Day, the Monstrance of Arfe was brought out of the Cathedral of Toledo into Cuatro Vientos airport, where it was used for Eucharistic Adoration presided by Pope Benedict XVI.

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